镁金属电池凭借超高体积比容量、高安全性以及原料储量丰富等优势，成为下一代储能体系的热门选择，但Mg²⁺电荷密度远高于Li⁺，会与配体形成极强的配位作用，大幅降低电极界面处的脱溶剂化动力学，严重制约镁金属电池在快充等工况下的电化学性能；现有研究多聚焦静态溶剂化结构调控，忽视溶剂化结构极化效应与电场的相互作用，同时将锂电池不对称溶剂、阴离子改性等策略直接套用在镁电池中效果不佳，且相关新型溶剂、盐类合成成本高、工艺复杂，因此开发低成本、可有效强化电场作用、加速脱溶剂化的溶剂化结构设计方案，是镁金属电池领域亟待解决的关键问题。
近日，北京大学李琦团队提出一种偶极门控溶剂化策略，结合人工智能聚类筛选手段，构建具有大偶极矩的溶剂化结构，依靠电场-偶极相互作用让弱配位配体优先靠近电极形成偶极门控效应，显著加快Mg²⁺脱溶剂化过程，同时快速脱溶剂化可形成超薄且均匀的固体电解质界面相，进一步提升界面处Mg²⁺传输效率；研究筛选出四氢呋喃-四乙二醇二甲醚混合溶剂体系，基于该电解液组装的镁金属扣式电池可实现10C超高倍率运行，镁金属软包电池在4C倍率下稳定循环超400周，Mg||Mo₆S₈扣式电池在5C倍率下可稳定循环1100周、库仑效率达99.4%，各项测试充分验证了该策略对镁金属电池倍率性能与循环稳定性的提升效果。
该成果以“Dipole-Gated Solvation Strategy for High-Rate Mg-Metal Batteries”为题发表在“ACS Energy Letters”期刊，第一作者是Bao Yijiang、Zhu Jie、Li Fu、Chai Yuming。
【工作要点】
1. 研究收集314种溶剂分子，结合密度泛函理论计算获取分子偶极矩、溶剂化能、分子体积等理化参数，采用K均值无监督聚类算法完成溶剂筛选，将溶剂划分为四类，筛选出四氢呋喃等适配作为切换型分子、四乙二醇二甲醚等适配作为螯合型分子的候选溶剂，大幅缩减实验筛选范围，实现电解液组分的理性设计。
2. 构建四氢呋喃-四乙二醇二甲醚混合电解液体系并开展全面电化学测试，该电解液可使镁沉积/剥离过程库仑效率稳定维持在99.4%，对称电池可在大电流密度下长期运行、极化电位更低，相较于单一溶剂电解液，有效改善镁金属沉积形貌，抑制死镁生成，界面电荷转移动力学显著提升。
3. 借助傅里叶变换红外光谱、核磁共振、分子动力学模拟、同步辐射X射线对分布函数等多种表征与计算手段证实，混合体系中两种溶剂共同参与Mg²⁺第一溶剂化壳层，溶剂化结构呈现电子富集区与缺电子区空间分离的特征，整体偶极矩大幅提升，四氢呋喃脱溶剂化能远低于四乙二醇二甲醚，在电场作用下溶剂化结构易发生取向重排，形成偶极门控并加速脱溶剂化。
4. 对镁负极界面进行系统表征发现，偶极门控溶剂化结构带来的快速脱溶剂化，可诱导形成厚度约6.1 nm的超薄、均匀固体电解质界面相，界面阻抗低、Mg²⁺传输顺畅；搭配不同正极材料组装的全电池展现出优异的倍率性能与长循环能力，扣式电池最高可耐受10C倍率，软包电池在4C倍率下稳定循环超400周，推动多价金属电池走向实际储能应用。
【结论】
本研究提出偶极门控溶剂化策略，结合人工智能聚类筛选方法，构筑出电子富集区与缺电子区空间分离、具备大偶极矩的溶剂化结构，该结构可在电场作用下发生取向重排，使弱配位配体朝向电极移动，借助偶极门控效应大幅加快Mg²⁺脱溶剂化速率；快速脱溶剂化过程还能在镁负极表面生成超薄、组分分布均匀的固体电解质界面相，降低Mg²⁺界面传输阻力，优化镁金属沉积形貌。基于该策略开发的四氢呋喃-四乙二醇二甲醚混合电解液，让镁金属扣式电池实现10C超高倍率运行，镁金属软包电池在4C倍率下稳定循环超400周，相关电化学性能显著优于传统体系，该设计思路与机理研究也为多价金属电池迈向规模化实际储能应用提供了重要参考。
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