【研究背景】随着电动汽车和便携电子设备的快速发展，社会对高能量密度电池的需求日益迫切。现有锂离子电池能量密度约 350 Wh kg-1，难以满足需求，需将正极能量密度提升至 800 Wh kg-1 以上。将 NCM811、LCO 等现有正极工作电压提升至 4.5 V 以上是低成本提能的关键，但高压会引发正极晶格相变、微裂纹、过渡金属溶解、释氧等不可逆变化，同时电解液与高度脱锂正极发生寄生反应，消耗电解液与锂资源，破坏正极-电解液界面，导致电池循环稳定性急剧下降；传统的表面涂层策略虽能缓解部分问题，却会降低活性物质含量和电池容量，现有粘结剂或氢键易断裂、或自由基清除能力有限、或与高压正极相互作用弱，均无法兼顾正极稳定性、电解液兼容性与界面构建需求。
【研究介绍】近日，华南理工大学钱勇研究员和SES AI Corp首席技术官许康研究员合作，跳出传统电解液工程思路，开发了一种木质素功能化的聚单氟丙烯酸超分子粘结剂。该粘结剂合成路径是通过部分酯化反应，将碱木质素接枝到聚单氟丙烯酸上。聚单氟丙烯酸分子具有不对称结构，同时含有羧基和单氟取代基。羧基优先与木质素中的脂肪族羟基发生酯化，残留的羧基则通过氢键使粘结剂均匀覆盖在正极表面，抑制晶格转变和过渡金属溶解。木质素中保留的酚羟基能够清除自由基，抑制电解液分解。更重要的是，木质素的引入提高了PFAL的最高占据分子轨道能级，促进高电压下氟取代基的解离，并与酯键周围的锂离子快速相互作用，生成薄而均匀的富LiF界面层。该粘结剂使Li||NCM811扣式电池在4.6 V下循环500次后仍保持77%的容量，2.2 Ah的石墨||NCM811软包电池在4.6 V高截止电压下循环500次后容量保持率达91.2%。相关论文以“Lignin-Functionalized Supramolecular Binder Enables Aggressive Cathode Chemistries in Advanced Li-Ion Batteries”为题，发表在Journal of the American Chemical Society，陈柱钻、张光照为本文共同第一作者。
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