研究背景全固态锂金属二次电池因其使用不易燃的固体电解质具备更高的安全性，并有望进一步提升能量密度，是下一代动力与储能技术的有力竞争者。然而，锂金属负极与固体电解质之间界面处易生成孔洞且随循环而恶化，从而导致界面接触失效和性能快速衰减，是全固态电池面临的主要挑战之一。传统界面改性策略难以在充放电循环中动态维持紧密的界面接触，因此通常需要施加极高的外部压力来保障电池的正常工作，严重阻碍了它的实际应用。

工作介绍近日，中国科学院物理研究所黄学杰研究员、宁波材料技术与工程研究所姚霞银研究员、华中科技大学张恒教授等团队合作，提出了一种构建动态自适应界面的新策略。通过调控固体电解质中预置的阴离子（如I-）迁移，在负极/电解质界面处原位形成一层富LiI的动态界面层。该界面层能自适应锂负极的体积变化，在低外部压力甚至零压力下维持“刚性”固体电解质与锂负极之间的紧密接触。基于此动态自适应界面，硫化物电解质Li–B||Li4Ti5O12电池在1.25 mA cm-2的电流密度下循环2400次后，容量保持率高达90.7%。该工作解决了锂金属负极与高模量固体电解质之间固-固接触失效的难题，推动了全固态锂电池向实际应用迈出关键一步。该研究成果发表于国际顶级期刊Nature Sustainability（DOI: 10.1038/s41893-025-01649-y）。岑官骏和俞海龙为本文共同第一作者。

总结与展望

本研究改变传统全固态电池依赖外部压力维系固固界面接触策略，通过计算模拟筛选了阴离子迁移的潜在化学结构，并采用碘掺杂的固态电解质进行了实验验证。结果表明，在Li3.2PS4I0.2电解质中，碘离子（I-）通过间隙迁移机制实现长程输运。非原位俄歇电子能谱（AES）与原位X射线光电子能谱（XPS）证实，在电化学循环过程中，I-离子迁移至金属锂负极与电解质界面，形成动态自适应界面。该界面可维持金属锂负极与固态电解质间的机械完整性，使锂负极在低压力条件下（<1 MPa）实现5 mAh cm-2的高面积容量运行。基于该电解质的Li-B | Li3.2PS4I0.2 | Li4Ti5O12电池可实现2,400次稳定循环，Li-B | Li3.2PS4I0.2 | LiCoO2软包电池在无外压条件下同样表现出优异的循环稳定性。这些创新性发现将为设计具有稳定电极-电解质界面的全固态电池提供新范式，加速高能量密度、可持续的锂基负极电池技术在新兴领域的应用进程。

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